朱玉荃博士以共同通訊作者在Angewandte Chemie發表最新學術成果

近日，國際知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.（《德國應用化學》）在線刊發了我院朱玉荃博士以“Modulating the Coverage of Adsorbed Hydrogen via Hydrogen Spillover Enables Selective Electrocatalytic Hydrogenation of Phenol to Cyclohexanone”（利用氫溢流效應，實現電催化苯酚選擇性加氫制環己酮）為題的學術論文。我院朱玉荃博士為論文共同通訊作者，清華大學、3044永利集团分别為論文第一、第二通訊單位。Angewandte Chemie International Edition由Wiley出版社1962年創辦，是化學領域的權威期刊，SCI中科院大類一區TOP期刊，最新影響因子為16.6。

環己酮是用于合成聚合物的重要工業原料，選擇性電催化氫化（ECH）苯酚是一種生産環己酮的可持續途徑。然而，由于苯酚過度加氫會生成環己醇以及存在競争析氫反應（HER），使得實現高選擇性和法拉第效率（FE）生産環己酮仍具有挑戰性。本工作報道了一種利用氫溢流效應調節吸附氫（H_ads）覆蓋度，實現電催化生物質衍生苯酚選擇性加氫制環己酮的策略。

通過制備銳钛礦二氧化钛（TiO₂）負載鉑（Pt）納米顆粒，調節Pt表面H_ads的覆蓋度，獲得了94%的環己酮選擇性和63%的環己酮FE。機理研究表明，TiO₂載體誘導了H_ads從Pt到TiO₂的遷移，降低了Pt表面的H_ads覆蓋度，有效抑制了環己酮的過度加氫和HER，從而提高了環己酮的選擇性和FE。為了深化機理認識，采用暴露不同晶面并具有不同氫溢流能力的銳钛礦TiO₂開展研究，建立了氫溢流強度與環己酮選擇性之間的标度關系。最後，展示了該策略對其它可還原氧化物（如金紅石TiO₂、二氧化铈和三氧化鎢）作為Pt載體的普适性，均可提高環己酮選擇性。這項工作展示了一種利用熱催化中廣泛報道的氫溢流效應，有效調控電催化加氫反應選擇性的策略。

Pt/TiO₂和Pt/C-com上苯酚選擇性加氫制環己酮機理

論文信息：

Modulating the Coverage of Adsorbed Hydrogen via Hydrogen Spillover Enables Selective Electrocatalytic Hydrogenation of Phenol to Cyclohexanone

Yuanbo Liu¹, Kaiyue Ji¹, Xi Wang, Qiujin Shi, An-Zhen Li, Zhuoqun Yin, Yu-Quan Zhu*, Haohong Duan*

Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202419178.

DOI: 10.1002/anie.202419178